【成果概述】近日,中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室光电切换材料与器件研究课题组,在光催化选择性还原成二氧化碳制取高附加值甲烷研究方面获得最重要进展。涉及研究成果以为题“HydrogenatedBlueTitaniaforEfficientSolar-to-ChemicalConversions:Preparation,Characterization,andReactionMechanismofCO2Reduction”公开发表在ACSCatalysis上,并已申请人发明专利。
该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院、上海市科委等的资助。【图文简介】图1氢化蓝色二氧化钛高效光催化CO2还原成、产氢和有机物水解图2性能密切相关氢化蓝色二氧化钛(a:太阳光谱的吸取,b:微结构,c、d:光催化还原成CO2的原位红外光谱)【研究内容】该课题组通过新型氢化蓝色二氧化钛材料的设计与脱胎,顺利构建了近环境压力龙骨还原成CO2制取CH4的高效转化成,并通过原位漫反射傅立叶切换红外等技术,对反应机理展开了深入研究。大量CO2的外排造成温室效应激化、海平面下降、水体酸化等全球化问题,如何将CO2转化成为简单的能源化学品已沦为研究热点。
利用洗手可再生的太阳能催化剂还原成CO2,被指出是解决问题能源危机和环境污染的理想途径。目前普遍用于的光催化还原成CO2的催化剂为阻抗型贵金属(如Pt、Pd、Au、Ag)半导体材料,成本较高。TiO2由于廉价简便、稳定性好等优点已在光催化还原成CO2等领域引发普遍注目。
但其带上隙较宽(3.2eV)、光生电子-空穴对(e??h+)填充相当严重、副反应较多等特性,使得光催化性能以及对太阳能的利用效率低落。针对以上问题,课题组从材料的设计制取和带上隙调控抵达,以溶有碱金属锂的乙二胺溶液为溶剂,通过非常简单的低温溶剂热法制取出有所含大量表面缺失的氢化蓝色二氧化钛。该材料展现出出有出色的太阳光催化剂还原成CO2性能,CH4的时空得亲率约16.2μmolg1h1、选择性约81%,皆为目前报导拟合。
通过动力学同位素效应实验以及与华东理工大学韩一帆课题组合作,该研究还利用原位红外等技术对反应过程和反应机理展开了深入研究。研究找到,该材料对光催化产氢和有机污染物的水解也展现出出有较好的催化剂性能。
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